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Mar 27, 2024

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Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 11163 (2023) Citar este artículo Aplicamos el método de fotoconductancia en estado casi estacionario sin contacto (QSSPC) al yoduro de plomo y metilamonio coevaporado

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 11163 (2023) Citar este artículo

Aplicamos el método de fotoconductancia en estado casi estacionario sin contacto (QSSPC) a películas delgadas de perovskita de yoduro de plomo y metilamonio coevaporado (MAPbI3). Utilizando una calibración adaptada para fotoconductancias ultrabajas, extraemos la vida útil del portador de la capa MAPbI3 dependiente de la inyección. Se encuentra que la vida útil está limitada por la recombinación radiativa a las altas densidades de inyección aplicadas durante la medición QSSPC, lo que permite la extracción de la suma de movilidad de electrones y huecos en MAPbI3 utilizando el coeficiente conocido de recombinación radiativa de MAPbI3. Combinando la medición QSSPC con mediciones de fotoluminiscencia transitoria, realizadas a densidades de inyección mucho más bajas, obtenemos la curva de vida útil dependiente de la inyección en varios órdenes de magnitud. A partir de la curva de vida útil resultante, determinamos la tensión de circuito abierto alcanzable de la capa MAPbI3 examinada.

Las perovskitas de haluros metálicos como el yoduro de plomo y metilamonio (MAPbI3) han surgido durante la última década como una clase nueva y prometedora de materiales para su aplicación en células solares de bajo costo y alta eficiencia1. Siendo MAPbI3 una de las primeras composiciones dentro de la clase de perovskitas de haluros metálicos, también es la más estudiada hasta el momento1,2. Despertó el interés de la comunidad fotovoltaica con eficiencias de conversión de energía (PCE) de rápido crecimiento habilitadas por un alto coeficiente de absorción, una banda prohibida directa de 1,6 eV, movilidades relativamente altas de los portadores de carga y largas vidas útiles de los portadores de carga. De estos parámetros cruciales del material, la vida útil del portador de carga en particular afecta directamente la eficiencia de las células solares basadas en perovskita debido a su fuerte dependencia de la composición, el método de fabricación y el grado de contaminación de la capa de perovskita. Por lo tanto, las mediciones precisas de la vida útil del portador son de suma importancia en la investigación de perovskitas. Sin embargo, en la investigación sobre perovskitas se suele descuidar el hecho de que la vida útil del portador no es un valor constante, sino que depende del exceso de concentración del portador, es decir, del nivel de inyección, dentro de la capa. Desafortunadamente, las técnicas de medición de la vida útil que se aplican predominantemente en la investigación de perovskitas, como el método de fotoluminiscencia resuelta en el tiempo (TRPL)3,4,5, miden la vida útil de los portadores utilizando enfoques dinámicos sin determinar las concentraciones exactas de exceso de portadores presentes durante las mediciones. En este artículo, empleamos el método de estado cuasi estacionario sin contacto (QSSPC), una técnica de medición desarrollada para medir la vida útil dependiente de la inyección en silicio acoplando inductivamente una muestra iluminada a un puente de RF mientras registramos simultáneamente la intensidad de iluminación dependiente del tiempo. zitat sintón]. Aplicamos el método, como se usó anteriormente solo para la caracterización del silicio, por primera vez a capas de perovskita de haluro metálico y demostramos que la vida útil y las concentraciones excesivas de portadores se pueden extraer de las mediciones al mismo tiempo. Para ampliar el rango de inyección de las curvas de vida útil dependientes de la inyección, combinamos QSSPC con mediciones TRPL y deducimos las características de voltaje implícitas en el sol a partir de ellas.

La técnica de medición de fotoconductancia en estado casi estacionario (QSSPC) es una herramienta estándar en la energía fotovoltaica basada en silicio, donde se utiliza habitualmente para mediciones dependientes de la inyección de la vida útil del portador de obleas de silicio. Se basa en el acoplamiento inductivo de la muestra semiconductora a través de una bobina a un circuito puente de RF, cuyo voltaje de salida depende linealmente de la fotoconductancia de la muestra medida. La metodología fue introducida por Sinton y Cuevas en 19966 y evolucionó durante las últimas décadas hasta convertirse en una poderosa herramienta sin contacto y fácil de aplicar para la caracterización de pérdidas por recombinación masiva y superficial en obleas de silicio y precursores de células solares no metalizadas. En esta contribución, aplicamos el método QSSPC, como se usó anteriormente solo para la caracterización del silicio, por primera vez a capas de perovskita de haluro metálico.

La Figura 1 muestra un boceto del sistema WCT-100 (Sinton Instruments) utilizado en este estudio. La muestra, que normalmente es una oblea de silicio, se coloca encima de la bobina, que acopla inductivamente la muestra a un circuito puente de RF. El voltaje de salida del circuito puente de RF Vrf depende linealmente de la conductancia de la muestra, que cambia debido a la iluminación con un flash instalado sobre la muestra. Antes de registrar una medición bajo iluminación, el circuito se equilibra mediante un condensador y una resistencia ajustables (no se muestran en la Fig. 1), de modo que el voltaje del puente de salida Vrf se establece en 100 ± 10 mV. Durante la iluminación del flash, una célula solar de referencia calibrada mide la intensidad en función del tiempo. La celda de referencia se mantiene cerca de condiciones de cortocircuito mediante una resistencia de 0,33 Ω conectada en paralelo a la celda solar de referencia, de modo que el voltaje de salida Vsuns se puede traducir directamente en la intensidad de iluminación I en soles, que se registra mediante un Osciloscopio de almacenamiento de dos canales en función del tiempo. A partir de esta señal, se calcula la tasa de fotogeneración G(t) en la muestra de silicio. Paralelamente, en el otro canal del osciloscopio se registra la señal Vrf en función del tiempo t. Se realiza una calibración del circuito puente de RF utilizando muestras de diferentes conductancias conocidas. Utilizando esta curva de calibración, se puede deducir la fotoconductancia a partir de la señal Vrf. Como las movilidades del silicio son bien conocidas, éstas se utilizan para calcular la concentración excesiva de portadores Δn a partir de la señal de fotoconductancia. Por lo tanto, Δn(t) se obtiene directamente de la señal Vrf(t). La constante de tiempo de caída del flash se ajusta de manera que decaiga mucho más lentamente en comparación con el exceso de vida útil del portador de la muestra de silicio bajo investigación. Entonces se puede considerar que la muestra se encuentra en condiciones de “estado casi estacionario” y la vida útil del portador τ se puede calcular fácilmente durante el destello de descomposición mediante la ecuación τ = Δn/G, donde se supone que la tasa de recombinación es igual a la tasa de generación, como es característica de las condiciones de estado estacionario, en cada momento. A medida que Δn decae durante el destello decreciente, se obtiene una curva τ(Δn) dependiente de la inyección durante un solo destello. Debido a su elegancia y simplicidad, la técnica de medición QSSPC ha evolucionado hasta convertirse en una herramienta de caracterización central en la energía fotovoltaica de silicio en las últimas dos décadas. Los detalles de la herramienta de medición Sinton y el procedimiento detallado de evaluación de datos se informan en la Ref.7.

Diagrama esquemático del sistema WCT-100 con una muestra de perovskita MAPbI3 colocada encima de la bobina.

En el presente estudio, colocamos el sustrato de vidrio con una capa de perovskita MAPbI3 de 500 nm (preparación de la muestra, consulte el Suplemento A) orientada hacia la luz del flash en el centro de la bobina de 1,6 cm de diámetro, que está incrustada en resina epoxi. El cabezal intermitente está colocado en nuestra medición a solo aproximadamente 4 cm por encima de la muestra, por lo que está mucho más cerca de la muestra de perovskita en comparación con una medición de oblea de silicio estándar, donde las distancias típicas de 30 a 65 cm son típicas, lo que genera intensidades de luz significativamente más altas en nuestras mediciones de muestras de perovskita en comparación con mediciones de obleas de silicio estándar. Para la célula solar de silicio de referencia, se eligió un diámetro de apertura óptica de sólo 1,9 mm para permitir la medición de intensidades de iluminación mucho más altas en la superficie de la muestra (40–590 soles) necesarias para obtener una relación señal-ruido suficientemente alta para la medición de las películas delgadas de perovskita. La tensión del puente de salida de ΔVrf en relación con la tensión equilibrada es la cantidad de medición central, porque está directamente relacionada con la fotoconductancia de la muestra de perovskita examinada. En el caso de las obleas de silicio, la tensión del puente depende linealmente de la conductancia de la oblea de silicio, lo que, sin embargo, no necesariamente se puede esperar de las capas de perovskita que exhiben fotoconductancias mucho más bajas debido al hecho de que son dos órdenes de magnitud más delgadas y tienen una portadora significativamente menor. vida útil que una oblea de silicio típica. A pesar de la expectativa de que la señal de perovskita sería muchos órdenes de magnitud menor que la señal de silicio y tal vez ni siquiera detectable en absoluto, nos sorprendió observar inmediatamente una señal ΔVrf mucho más pronunciada de lo esperado.

La Figura 2 muestra una medición ejemplar de una capa de perovskita MAPbI3 de 500 nm de espesor sobre un sustrato de borofloat utilizando la herramienta Sinton WCT-100 durante la iluminación de la muestra con un pulso de luz de flash que decae exponencialmente. Se promedió un total de cinco curvas de desintegración. Los círculos rojos muestran la caída de intensidad obtenida de la celda de referencia y los triángulos negros muestran el voltaje de salida ΔVrf producido por la perovskita. En la intensidad máxima de iluminación de 590 soles, el voltaje del puente de salida ΔVrf es de 11 mV. Después de 10 ms, la intensidad del destello desciende a 40 soles y el ΔVrf a 3 mV. En todo el rango de intensidad, la relación señal-ruido de la señal de medición ΔVrf es suficiente para permitir un análisis detallado. En general, encontramos que para intensidades de luz inferiores a ~ 40 soles, nuestra configuración actual no es adecuada para proporcionar una relación señal-ruido de ΔVrf suficientemente alta.

Medición ejemplar de fotoconductancia en estado casi estacionario (QSSPC) de una capa MAPbI3 de 500 nm de espesor sobre vidrio borofloat utilizando un sistema Sinton WCT100. El intermitente se encuentra a sólo 4 cm por encima de la muestra de perovskita y la celda de referencia. El osciloscopio de almacenamiento promedió un total de cinco curvas de caída.

La señal ΔVrf inesperadamente grande medida para películas delgadas de perovskita llevó a sospechar que la sensibilidad del sistema es significativamente mayor para fotoconductancias ultrabajas. Para verificar esta hipótesis, hemos realizado una calibración exhaustiva de nuestro sistema WCT-100 para conductancias ultrabajas.

Para esta calibración, utilizamos obleas de silicio de zona flotante tipo p de 200 Ωcm. Las obleas de 6″ se cortan con láser en muestras de 2,5 × 2,5 cm2 y se graban gradualmente utilizando una solución de grabador de KOH al 50 % a 90 °C para reducir el espesor de inicialmente 285 µm hasta un mínimo de 30 µm. Cada muestra de calibración se midió individualmente con un medidor de espesor en nueve puntos igualmente espaciados para determinar el espesor promedio respectivo. Antes de medir las muestras, equilibramos el puente de rf una vez bajo el aire a un valor de Vrf de 100 ± 10 mV. Luego se colocó cada muestra de calibración encima de la bobina y se midió el cambio correspondiente en el voltaje del puente ΔVrf. Una ligera desviación en el voltaje del puente Vrf a lo largo del tiempo se compensó reequilibrando cada vez que Vrf abandonaba el rango de 100 ± 10 mV. La Figura 3 muestra la curva de calibración resultante de ΔVrf en función de la conductancia de la oblea ΔWσ, calculada a partir de su resistividad conocida ρ = 1/σ y espesores W.

Curva de calibración de la bobina inductiva para conductancias ultrabajas utilizando obleas de silicio tipo p de 200 \(\Omega cm\) de varios espesores W. Los espesores de las obleas se variaron mediante grabado. En ΔVrf = 0 mV, la conductancia ΔWσ se fijó en cero. La línea roja muestra un ajuste proporcional de ΔVrf versus ΔWσ en el rango de voltaje relevante de hasta 11 mV.

Tenga en cuenta que utilizamos la conductancia de la oblea ΔWσ en la Fig. 3, que se establece en cero con un voltaje de puente medido de ΔVrf = 0. Un ajuste proporcional para el voltaje de puente ΔVrf en función de ΔWσ en el rango de medición típico de perovskita de ΔVrf hacia arriba a 11 mV se muestra como línea roja en la Fig. 3. La sensibilidad resultante de 420 V/S para conductancias ultrabajas inferiores a 3 × 10–5 S para las películas delgadas de perovskita es un orden de magnitud mayor que la sensibilidad de 50 V. /S en el rango donde normalmente se miden las muestras de silicio. Por lo tanto, nuestra calibración verifica la hipótesis de que a valores de conductancia ultrabajos, la configuración del WCT-100 es significativamente más sensible en comparación con el rango de medición típico aplicado a las obleas de silicio. Por lo tanto, el sistema es adecuado para medir muestras con valores de fotoconductancia muy bajos, como películas delgadas de perovskita de haluro metálico. Tenga en cuenta que, en concordancia con nuestros hallazgos aquí reportados, McIntosh et al.7 ya informaron anteriormente de un fuerte aumento de la sensibilidad del sistema WCT-100 para conductancias muy bajas.

La aplicación de nuestra calibración de baja conductancia a la medición que se muestra en la Fig. 2 proporciona la fotoconductancia respectiva y, dividida por el espesor de la película d, la fotoconductividad Δσ, que luego se puede convertir en el exceso de concentración de portador en la capa de perovskita Δn = Δσ/qμB usando la suma de movilidad de electrones y huecos µB = µn + µp y la carga elemental q. Según informes sobre capas de perovskita MAPbI3 de alta calidad, se espera que µB esté en el rango de entre 10 y 20 cm2/Vs2,8,9.

Además de medir la fotoconductividad de la muestra, la célula solar calibrada sigue simultáneamente la intensidad de la iluminación. La tasa de generación G = I × Jsc/qd se calcula a partir de la intensidad de iluminación medida I en soles. Calculamos la densidad de corriente de cortocircuito nominal de la muestra Jsc mediante la integración del espectro AM1.5G tabulado Φ (λ) 10 multiplicado por la absorción medida A (λ) de la película delgada MAPbI3. Es importante tener en cuenta que no hay ningún recubrimiento antirreflectante en nuestra película delgada MAPbI3 examinada. El Jsc calculado de 12,1 mA/cm2 es, por tanto, algo menor que el de nuestras células solares procesadas con el mismo material.

La vida útil del portador τQSSPC de la capa de perovskita se calcula utilizando la ecuación QSSPC estándar τQSSPC = Δn/G, lo que da como resultado una curva de vida útil dependiente de la inyección, como en el caso de la caracterización de la oblea de silicio.

La Figura 4 muestra la curva τQSSPC(Δn) (triángulos) extraída de la medición QSSPC de la capa MAPbI3 evaporada que se muestra en la Fig. 2. En la misma muestra, hemos realizado una medición TRPL de la vida útil del portador, que se usa frecuentemente para medir Vida útil de los portadores en capas de perovskita2,3,4. Esta medición es dinámica y proporciona un valor absoluto al evaluar la caída asintótica de la señal PL medida resuelta en el tiempo (consulte el Suplemento B). Una caída exponencial se ajusta a los resultados de la caída asintótica para la muestra examinada en una vida útil de 3,18 ± 0,16 µs, que está en línea con otras vidas útiles reportadas de varios microsegundos medidas en MAPbI311,12. Se desconoce la densidad de inyección exacta durante la medición de PL resuelta en el tiempo, pero se estima que es ≤ 1015 cm-3 y, por lo tanto, se espera que la vida útil medida de TRPL τTRPL esté limitada por la recombinación Shockley-Read-Hall (SRH) relacionada con defectos. así como la recombinación de superficie. Para simplificar, identificamos la vida útil de TRPL medida con la vida útil de SRH de la capa MAPbI3 τSRH = τTRPL, que se supone que es constante para el rango de inyección que se muestra en la Fig. 4 (línea de puntos naranja). Tenga en cuenta que la vida útil de SRH también incluye la recombinación de superficie, que, sin embargo, es muy baja en nuestra muestra. También se incluyen en la Fig. 4 la vida útil radiativa τrad dependiente de la inyección calculada (línea discontinua roja) y la vida útil Auger τAug (línea verde discontinua y punteada) utilizando datos de la literatura establecida para los coeficientes radiativos y Auger9. La vida útil total resultante τtot = 1/(1/τSRH + 1/τrad + 1/τAug) se muestra en la Fig. 4 como una línea azul continua.

Medición QSSPC de la vida útil dependiente de la inyección τQSSPC (Δn) (triángulos) de una perovskita de película delgada MAPbI3. Una medición TRPL adicional de la misma muestra a baja densidad de inyección (<1015 cm-3) da como resultado una vida útil de 3 µs, que se identifica con la vida útil de la capa Shockley-Read-Hall (SRH). τtot (línea azul continua) es la vida útil total calculada, que está limitada por la vida útil radiativa τrad (línea discontinua roja) en el rango de inyección de la medición QSSPC. Suponiendo un coeficiente de recombinación radiativa de krad = 2 × 10−11 cm3/s, como se informa en la literatura5, se extrae una suma de movilidad de µB = 17 cm2/Vs de la medición QSSPC. Para completar, también se muestra la vida útil del sinfín τAug (línea verde de puntos y guiones).

Para obtener la curva τQSSPC(Δn) mostrada como triángulos en la Fig. 4 a partir de la medición de ΔVrf vs. soles mostrada en la Fig. 2, el único parámetro no definido que queda es la suma de movilidad µB, que según la literatura2,9,10 debe estar en el rango de 10 a 20 cm2/Vs. Por lo tanto, variamos µB en este rango y comparamos los datos resultantes de τQSSPC(Δn) con el τtot(Δn) calculado que se muestra como una línea azul continua en la Fig. 4. La mejor concordancia se obtiene para µB = 16,7 cm2/Vs, que por lo tanto identificamos con la suma de movilidad de nuestra capa MAPbI3 evaporada. Este valor se encuentra dentro del rango de movilidad reportado en la literatura para este tipo de material2,9,10. Es obvio a partir de la dependencia 1 / Δn de la vida útil de QSSPC en la Fig. 4 que la medición de QSSPC se realiza en condiciones de iluminación tan altas que la recombinación radiativa es el proceso de recombinación limitante en la capa MAPbI3 examinada.

La Figura 5 muestra un análisis de incertidumbre del impacto del coeficiente supuesto de recombinación radiativa krad en el valor de µB extraído. Suponemos dos límites para krad, siendo el límite inferior krad = 1,6 × 10–11 cm3/s y el límite superior siendo krad = 2,4 × 10–11 cm3/s, ambos valores originados a partir de la primera desviación estándar en krad como se determina en Ref.9. Como la vida radiativa calculada dependiente de krad es la parte dominante de la vida útil total τtot(Δn) en el rango de medición QSSPC, observamos un impacto pronunciado en la curva τtot(Δn) calculada. Para el límite inferior de krad, la vida útil total cambia a valores mayores (línea azul discontinua y punteada), mientras que el límite superior de krad da como resultado una vida útil total más baja (línea azul discontinua). Nuestra extracción de la suma de movilidad µB se basa en la mejor concordancia del τQSSPC(Δn) dependiente de µB con el τtot(Δn) dependiente de krad. En la Fig. 5, la curva τQSSPC(Δn) está representada por un punto de medición ejemplar (triángulo rojo), que se superpone perfectamente con la curva τtot(Δn) para la suma de movilidad de µB = 16,7 cm2/Vs. Para el límite inferior (krad = 1,6 × 10–11 cm3/s), la mejor concordancia de τQSSPC(Δn) (cuadrado rojo) con τtot(Δn) (línea azul discontinua y punteada) se obtiene para una suma de movilidad de µB = 15,3 cm2/vs. La mejor coincidencia de τQSSPC(Δn) (punto rojo) con τtot(Δn) (línea azul discontinua) para el límite superior (krad = 2,4 × 10–11 cm3/s) produce una suma de movilidad de µB = 18,0 cm2/Vs. Esto da como resultado un rango de incertidumbre total para µB de 15,3 cm2/Vs a 18,0 cm2/Vs. Por tanto, la medición QSSPC es adecuada para extraer la suma de movilidad de electrones y huecos en la capa de perovskita con un nivel razonable de precisión.

Para el análisis de incertidumbre de movilidad, consideramos la primera desviación estándar de krad, que en el límite inferior es 1,6 × 10–11 cm3/s (línea azul discontinua y punteada) y en el límite superior es 2,4 × 10–11 cm3/s (línea azul discontinua). Para cada límite, la mejor concordancia de un punto de datos representativo de la medición τQSSPC(Δn) (cuadrado y círculo rojos) con la curva τtot(Δn) calculada produce un límite superior e inferior de la suma de movilidad µB de 18,0 cm2/Vs y 15,3 cm2/Vs, respectivamente.

A partir de las mediciones de vida útil, ahora se puede deducir una característica de voltaje de circuito abierto implícita en el sol de la capa de perovskita examinada. El voltaje implícito Vimpl corresponde a la división del nivel cuasi-Fermi en la perovskita Vimpl = (EFn – EFp)/q, donde EFn y EFp son los niveles cuasi-Fermi de electrones y huecos. Vimpl proporciona el mayor Voc posible en función de la intensidad de la iluminación en una célula solar fabricada con este material. Como nuestro MAPbI3 examinado no está dopado, las mediciones de vida útil se llevan a cabo en condiciones de alta inyección. Por lo tanto, el voltaje implícito se puede calcular usando la ecuación simple Vimpl = 2kT/q × ln(Δn/ni) siendo k la constante de Boltzmann, T la temperatura absoluta y ni = 8,04 × 104 cm−3 la concentración de portador intrínseco de MAPbI32.

La Figura 6 muestra las características resultantes de los soles-Vimpl de la capa MAPbI3 examinada, calculadas a partir de las curvas que se muestran en la Fig. 4. Los símbolos mostrados se calculan directamente a partir de la medición QSSPC que se muestra en la Fig. 4. La medición QSSPC está completamente dominada por la recombinación radiativa. , ya que se realiza a niveles de inyección muy altos. La línea roja discontinua se obtiene asumiendo que sólo tiene lugar recombinación radiativa, es decir, se calcula a partir de la curva τrad de la Fig. 4. La extrapolación de la curva discontinua roja a un sol nos proporciona un límite de Voc.rad de 1,299 V para la capa MAPbI3 en el límite radiativo. Tenga en cuenta que el límite de Voc.rad debe ser principalmente igual para el mismo tipo de material, ya que no depende de ninguna recombinación SRH relacionada con defectos. Para determinar un Voc de un sol más relevante para la muestra particular, incluida la recombinación SRH, incluimos los datos TRPL medidos a densidades de inyección mucho más bajas. La vida útil de TRPL está limitada en gran medida por la recombinación de SRH relacionada con el defecto y se utiliza para determinar la vida útil total τtot en la Fig. 4. Al calcular a la inversa la curva de vida total, incluyendo ahora la SRH así como la recombinación radiativa en la curva soles-Vimp, se obtiene como resultado en la línea continua azul de la Fig. 6. Esta línea proporciona el límite más realista de lo que se puede considerar como el mejor escenario obtenido en una célula solar hecha de la capa MAPbI3 examinada. De la línea continua azul, extraemos un límite realista de Voc de un sol de Voc.realistic = 1,264 ± 0,002 V. Por lo tanto, podemos concluir que la recombinación SRH en nuestra capa MAPbI3 reduce el Voc máximo alcanzable en Voc.rad – Voc.realistic = 35 ± 2 mV. Esta reducción obtenida de nuestro análisis es una medida excelente de la calidad de la capa MAPbI3 con respecto a la desviación del material perfecto y libre de defectos. La metodología presentada aquí, basada en la combinación de mediciones QSSPC y TRPL, es adecuada para la caracterización detallada del potencial de las capas de perovskita de haluro metálico.

Característica de voltaje implícita en el sol de la muestra MAPbI3 examinada. Los triángulos se calculan a partir de la medición QSSPC que se muestra en la Fig. 4. La línea roja discontinua es una extrapolación de los datos QSSPC asumiendo solo recombinación radiativa, es decir, se obtiene de la curva τrad en la Fig. 4. La línea azul sólida incluye la recombinación SRH y se obtiene a partir de la curva τtot que se muestra en la Fig. 4.

Hemos demostrado la viabilidad de las mediciones de fotoconductancia en estado casi estacionario (QSSPC) sin contacto, como se usaban antes solo para la caracterización de obleas de silicio, para capas delgadas de perovskitas MAPbI3. A través de una calibración de la herramienta WCT-100 acoplada inductivamente en conductancias ultrabajas, revelamos una sensibilidad mucho mayor de 420 V/S en fotoconductancias ultrabajas prevalentes en la película delgada MAPbI3, que es un orden de magnitud mayor que la sensibilidad en la conductancia. rango donde las muestras de silicio se miden rutinariamente. Por lo tanto, se midió una relación señal-ruido suficientemente grande a pesar de los valores de fotoconductancia ultra bajos en las capas muy delgadas (500 nm) de MAPbI3. Las mediciones de QSSPC se realizaron a intensidades de iluminación relativamente grandes (40 a 590 soles), donde la recombinación radiativa limita la vida útil total de la perovskita. Por lo tanto, utilizando el coeficiente de recombinación radiativa de MAPbI3 informado en la literatura, pudimos determinar la suma de la movilidad de electrones y huecos en µB = 16,7 cm2/Vs dentro de la capa de perovskita examinada. Hemos determinado el rango de incertidumbre en µB asumiendo que el coeficiente de recombinación radiativa se conoce con una precisión de ± 20%, lo que resultó en un rango de incertidumbre en µB de (15,3–18,0) cm2/Vs. Además, hemos deducido una característica de voltaje de circuito abierto implícita en el sol de la capa de perovskita examinada a partir de las mediciones de vida útil. Al extrapolar a un sol, extrajimos un límite de Voc radiativo de un sol de Voc.rad = 1,299 V. Teniendo en cuenta una medición adicional de PL resuelta en el tiempo, realizada a densidades de inyección mucho más bajas donde SRH domina la recombinación total, un resultado realista Se determinó el límite de Voc de un sol de Voc.realistic = 1,264 ± 0,002 V. La diferencia Voc.rad – Voc.realistic = 35 ± 2 mV es una buena medida para evaluar la calidad del material MAPbI3 y debe minimizarse.

Los conjuntos de datos generados y analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a solicitud razonable.

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Este trabajo fue apoyado por el Estado alemán de Baja Sajonia y por el Ministerio Federal Alemán de Asuntos Económicos y Acción Climática (BMWK) con el número de subvención 03EE1056A. El contenido es responsabilidad de los autores. La publicación de este artículo fue financiada por el fondo Open Access de la Universidad Leibniz de Hannover.

Financiamiento de Acceso Abierto habilitado y organizado por Projekt DEAL.

Instituto de Investigación de Energía Solar Hamelin (ISFH), Am Ohrberg 1, 31860, Emmerthal, Alemania

Benjamín Grimm, Sascha J. Wolter y Jan Schmidt

Departamento de Energía Solar, Instituto de Física del Estado Sólido, Universidad Leibniz de Hannover, Appelstr. 2, 30167, Hannover, Alemania

Benjamín Grimm y Jan Schmidt

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BG realizó el experimento y analizó los resultados. SJW estableció el proceso de evaporación y realizó las deposiciones de perovskita. JS concibió la metodología y contribuyó al análisis y discusión de los datos. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Benjamín Grimm.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Grimm, B., Wolter, SJ y Schmidt, J. Caracterización de la fotoconductancia en estado casi estacionario sin contacto (QSSPC) de películas delgadas de perovskita de haluro metálico. Representante científico 13, 11163 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-37745-2

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Recibido: 23 de marzo de 2023

Aceptado: 27 de junio de 2023

Publicado: 10 de julio de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-37745-2

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